Dünyayı The Spray adlı teknesiyle tek başına dolaşan ilk kişidir. Yaklaşık 74,000 km ve üç yıldan fazla süren yolculuğu 1898 yılında bitirdi. Kendi yazdığı anıları 1899 yılında Sailing Alone Around the World adlı kitapla yayınlandı.
Kolombiya ve Venezuela arasında paylaşılan Orinoco Nehri'nde 1909 yılında kaybolan Slocum, tüm aramalara rağmen bulunamayınca 1924 yılında karısı tarafından hukuken ölmüş sayılacağı ilan edildi.