Lönnrot, en çok Finlandiya, Karelya, Kola Yarımadası ve Baltıklar'da gerçekleştirilen çeşitli keşif gezileri sırasında Fin sözlü geleneklerinden toplanan kısa halk şarkıları ve şiirlerinden Finlandiya'nın ulusal destanı Kalevala'yı derlemesiyle bilinmektedir.
Çocukluk ve gençlik yılları büyük bir yoksulluk içinde geçti. Tıp öğrenimi gördü. Yirmi yıl doktorluk yaptı. Helsinki Üniversitesi'nde Fin dili ve edebiyatı profesörü olarak çalıştı (1853-1862). Yaşlılığında, bir ulusal önder gibi saygı gördü. Orta ve Doğu Finlandiya'ya yaptığı birçok araştırma gezisi sırasında, köylüler ve halk ozanları arasında hâlâ varlığını sürdüren Fin halk şiirinden ve şarkılarından geniş bir derleme oluşturdu. Kökleri 8. yüzyıla dek uzanan ve esas olarak, halkın kolektif ürünü olan bu yapıtlar içinden sanatsal bakımdan en değerli olanları seçti, onları yeni bir bütün hâline getirdi. Böylelikle Fin ulusal destanı "Kalevala"yı (1836-1847) yarattı. Destanın başlıca kişileri, dünya edebiyatının öbür kahramanlık destanlarından farklı olarak, tanrılar, krallar ya da savaşçılar değildir; karşımıza balıkçı, avcı ve köylü olarak ve çalışırken, bir iş yaparken çıkarlar. Bu destan, Fin ulusçuluk hareketine olağanüstü bir hız kazandırdı. Lönnrot, en güzel halk şiirlerini de "Kanteletar" (1840) adlı kitabında topladı. Profesörlüğü sırasında, Fin ulusçuluk hareketinin ön saflarında yer aldı ve o zamana dek yalnızca İsveççenin resmî dil olduğu ülkesinde, Fincenin ikinci resmî dil olması için çok uğraştı. Bu amaçla, Fince-İsveççe bir sözlük hazırladı (1866-1880). Böylelikle, modern Fin edebiyatının yolunu açtı. Birçok dile çevrilen "Kalevala" ise, dünya edebiyatının en büyük destanları arasında yer almaktadır.