Zagallo'nun hücuma dayalı oyun sistemi ile 1970'te Dünya Kupası'nı bir kez daha kazanmayı başardı. 1990 yılında Birleşik Arap Emirlikleri'ni tarihlerinde ilk kez Dünya Kupası'na taşıyan Zagallo, 1994'te ise Carlos Alberto Parreira'nın sağ kolu olarak Brezilya'nın 24 yıllık kupa hasretinin son bulduğu turnuvada görev aldı.
Zagallo, Fransa'da düzenlenen 1998 FIFA Dünya Kupası'nda tekrar takımın başında bulundu ve takımını finale çıkardı. Final günü, 3-0'lık sonuçla kupayı kaybeden Brezilya'nın teknik direktörü oldu. 2006 FIFA Dünya Kupası'nda çeyrek finalde elenen Brezilya'da da yardımcı antrenör olarak görev yaptı.