1942'de üniversite diplomasını aldı. 1939-1945 arasında dört sene Sovyet ordusunda görev aldı. 1942 yılında yüzbaşı rütbesiyle İkinci Dünya Savaşı'na katıldı. Ancak cephedeyken yazdığı mektuplarda Stalin hakkında eleştirilerini belirtince tutuklandı ve sekiz yıl ceza kampında hapis cezasına çarptırıldı. Sovyetler Birliği'nin Hitler'le uzlaşma yolu bulmasının savaşı önleyebileceğini, bu yüzden Sovyet halkının savaştan dolayı yaşadığı yıkımdan Stalin'in Hitler'den daha fazla sorumlu olduğunu iddia etti. Savaş bittikten sonra Moskova yakınlarındaki bir hapishaneye konulan Soljenitsin, 1950'de Kazakistan'da bulunan Ekibastus'ta siyasal tutuklular için düzenlenmiş özel bir kampa gönderildi ve üç yıl burada kaldı. Onu izleyen yıllarda istenmeyen kişi (persona non grata) ilan edildiği için sürgüne gönderildi.
Kazakistan'ın Kok Terek köyünde öğretmenlik yapmaya başlayan yazar, bu dönemde kansere yakalandı ve bir süre Taşkent'te tedavi gördü. Yeni parti şefi Nikita Kruşçev tarafından başlatılan Stalin'in etkilerini ortadan kaldırmaya yönelik operasyonlar çerçevesinde hakları geri verildiği için Ryasan'da çalışmasına olanak tanındı. 1962'de "İvan Denisoviç'in Yaşamında Bir Gün" adlı kitabını çıkardı. Bu öyküsünün başarısı üzerine kendini tamamen yazarlığa veren Soljenitsin, zorunlu çalışmayı anlatan Stalin karşıtı bu yapıtıyla Hruşçyov'in takdirini kazandı ve bir yıl sonra Sovyet Yazarlar Birliği'ne kabul edildi. Ancak "Matryonin dvor" ve "Dlya polzı dela" adlı öyküleriyle tekrar partinin hedef tahtası haline geldi. 1966'da yazara ülke dışına çıkma yasağı konuldu ve üç yıl sonra Yazarlar Birliği'nden çıkartıldı.
Yaşadığı dönem boyunca çeşitli cezalara çarptırılan Soljenitsin'ın çalışma kampları hakkındaki kitabı Gulag Takımadaları, kapitalist ülkelerde yayına girdi ve anti-Sovyet propagandanın öğelerinden biri oldu. Yazar kendisine verilen 1970 Nobel Edebiyat Ödülü'nü dört yıl sonra alabildi. Bu ödülün kendisine politik nedenlerle verildiği iddia edildi. 1974´te Sovyet hükümeti Soljenitsin´in vatandaşlığını iptal etti ve onu sınırdışı etti. İki sene İsviçre´de kaldıktan sonra 1976´da Amerika Birleşik Devletleri´ne yerleşti. Bu dönemde Soljenitsin Vietnam'a Amerikan müdahalesini deslekledi, Vietnemda Amerikalı tutsakların köleştirildiğini iddia etti. 1974 Portekiz Devrimi'ne karşı Amerika'nın müdahale etmesi gerektiğini savundu. ABD ve Sovyetler Birliği barışı hakkında yazan Amerikalı yazarları eleştirdi. 1989'da yeniden Yazarlar Birliği'ne alındı. O dönem iktidarda bulunan Mikhail Gorbaçov, yazarın yurttaşlık haklarının geri verilmesi doğrultusunda çalışmalar başlattı ve sürgünüyle ilgili kararı 1991 yılında resmen kaldırttı. 1994'te Rusya'ya dönen yazar parlamento önünde yaptığı konuşmada Rusya'nın kendisine göre hatalarla dolu demokrasiye geçiş şeklini eleştirdi.
3 Ağustos 2008 tarihinde, babasının Moskova'daki evinde, kalp yetmezliği nedeniyle yaşamını yitirdi.