Liseyi İstanbul Robert Koleji'nde tamamladıktan sonra aldığı futbol bursuyla psikoloji eğitimi gördüğü George Washington Üniversitesi’nden 1968'de mezun oldu. Gençlik yıllarında ABD’de bir akıl hastanesinde gardiyanlıktan, TRT’de radyo spikerliğine kadar oldukça çeşitli işlerde çalıştı.
1977'de Ankara Hacettepe Üniversitesi Edebiyat Fakültesi'nden doktorasını alan Vassaf, uzun bir süre Ankara Üniversitesi Mediko-Sosyal Merkezi'nde öğrencilere psikolojik danışmanlık yaptı. Uluslararası Psikologlar Konseyi yönetim kurulu üyeliğinde bulunan Gündüz Vassaf, 12 Eylül askeri darbesinden sonra öğretim üyeliği yaptığı Boğaziçi Üniversitesi'nden istifa etti.
Türkiye’de Psikologlar Derneği’nin kurucu üyelerinden olmasının yanı sıra 12 Eylül’e kadar Uluslararası Af Örgütü’nün İstanbul Şubesi başkanlığında, Tüm Öğretim Üyeleri Derneği (TÜMÖD) yönetim kurulunda yer aldı. O tarihten sonra Kassel, Marburg ve Bremen üniversitelerinde öğretim üyesi, Kanada McGill Üniversitesi Center for Developing Area Studies’de “konuk” akademisyen, Amsterdam’da Averroes Stichting’de klinik psikolog, Viyana’da Institute für Höhere Studium ve Avrupa Bilim Vakfı’nda da konuk araştırmacı olarak çalıştı. Halen çalışmalarını, Amerika Birleşik Devletleri'nde, doğduğu şehir olan Boston, Massachusetts'de sürdürmektedir.
Yazar, psikoloji alanındaki eserlerinden çok, tarihe farklı bir bakış açısıyla yaklaştığı çalışmalarıyla tanınmaktadır. Radikal gazetesinde Uçmakdere başlığıyla köşe yazıları kaleme almıştır. İnsan, tarih, sosyoloji, popüler kültür konularında her Pazar yayınlanan "Gerçek Orada Bir Yerde" adlı programda Murat Belge ve Şerif Mardin ile birlikte yer aldı.