Dairesel dikroizm spektrumlarını daha verimli bir şekilde hesaplamanın yolu
CEST grubunun üyeleri, açık kaynak GPAW kodunda CD spektrumlarını hesaplamak için yeni bir yöntemi tanıtan yeni bir makale yayınladı. Yayın, uygulanan yaklaşımın yaygın olarak kullanılan doğrusal yanıt yönteminden daha verimli olduğunu ve 1000’den fazla atomdan oluşan hibrit gümüş kümeler gibi nano ölçekli sistemlerin CD spektrumlarını kolayca hesaplayabildiğini göstermektedir.
CD spektrumlarını kaydetmek, kiral optik özellikleri incelemek ve kiral moleküller, DNA, proteinler ve nanokümelerdeki küçük yapı değişikliklerini tespit etmek için çok güçlü bir yöntemdir. Bununla birlikte, yaygın olarak kullanılan doğrusal yanıt zamana bağlı yoğunluk fonksiyonel teorisi (TDDFT) metodolojisinin hesaplama maliyeti, gözlem altındaki sistem boyutu ile büyük ölçüde artar ve tipik olarak yalnızca küçük sistemlere uygulanabilir. Bu zorluğun üstesinden gelmek için araştırmacılar Esko Makkonen, Tuomas Rossi, Patrick Rinke ve Xi Chen, CD spektrumlarını hesaplamak için gerçek zamanlı TDDFT’ye dayalı daha verimli bir yaklaşım uygulamak için Jyväskylä, İspanya ve Kolombiya’dan ortak çalışanlarla birlikte çalıştı. Yayınlanan kod, hem atomik orbitallerin (LCAO) hem de ızgara modlarının doğrusal kombinasyonunu sunar. LCAO modu büyük sistemler için faydalıdır, ızgara modu ise küçük moleküller ve kıyaslama amaçları için uygundur, bu nedenle bu yeni yöntemi son derece çok yönlü hale getirir.
Yazarlar bu yeni uygulamayı çeşitli sistemlerde test ettiler. Tüm test durumlarında, hesaplamalar yüksek verimlilik gösterir ve deneysel sonuçlar ve referans hesaplamalarla uyumludur. Bu ilk başarıdan güç alan grup, artık çok daha fazla kiral nanokümeyi incelemeye hazır. Bu çalışmanın amacı, nanokümelerdeki kiral optik özelliklerin kökenini keşfetmek ve kiral sensörler olarak yararlı olan metal kümeleri tasarlamaktır.
Esko Makkonen vd. Nano ölçekli metal-organik kümelere uygulanan elektronik dairesel dikroizmin gerçek zamanlı zamana bağlı yoğunluk fonksiyonel teorisi uygulaması, Kimyasal Fizik Dergisi (2021). DOI: 10.1063 / 5.0038904